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零價納米鐵對青梗菜根系吸收土壤鉻的抑制作用

時間:2019-07-08 來源:環境監測管理與技術 作者:鄭乾送,陳華林,周江敏 本文字數:6193字

  摘    要: 通過盆栽實驗探討不同鉻污染水平農田土壤施加零價納米鐵對不同時期青梗菜吸收土壤鉻的抑制效果。結果表明, 零價納米鐵能夠有效抑制青梗菜對鉻的富集, 且在施加鉻鐵質量比例為1∶20和1∶40時效果較好, 與對照相比, 青梗菜根、莖、葉鉻含量最高減少量分別為66%、79%、78%。同一污染土壤, 不同采集時期青梗菜體內鉻含量無顯著差異。青梗菜體內富集的鉻含量與土壤總鉻含量呈正相關, 青梗菜對鉻富集量呈現根部>莖部>葉部。

  關鍵詞: 零價納米鐵; 鉻污染; 土壤修復; 抑制; 富集; 青梗菜;

  Abstract: The inhibitory effects on Cr absorption by bok choy ( Brassica rapa L. ssp. Chinensis L.) were studied by pot experiments and adding nanoscale zero-valent iron ( nZVI) to different levels of chromium ( Cr) contaminated soil. The results showed that nZVI could effectively reduce Cr accumulation in bok choy, the optimal additive ratio of nZVI were 1∶ 20 and 1∶ 40. Compared to the control group, the concentration of Cr in root, stem and leaf reduced by 66%, 79%, 78%, respectively. In the same contaminated soil, no significant difference of Cr absorption was found in different growth period of bok choy. The accumulation of Cr in bok choy was positively correlated with the total concentration of Cr in the soil. The sequence of Cr concentration in bok choy from high to low was root, stem and leaf.

  Keyword: nZVI; Cr contaminated; Soil remediation; Inhibition; Accumulation; Bok Choy;

  隨著社會經濟發展, 含鉻金屬業加工、制革、電鍍及其他含鉻工業廢物的排放, 致使多數地區土壤受到非常嚴重的鉻污染[1,2], 進而直接影響農作物的安全及品質, 農產品質量安全問題也一直是人們關注的熱點[3,4]。因此, 如何修復土壤重金屬污染及確保農產品安全是目前重要的環境問題[5]。

  由于耕地面積有限和糧食生產的壓力, 土壤不可能因為污染而廢棄不用, 要進行大規模修復也不現實[6,7], 因而對中低污染程度農田的重金屬進行原位鈍化, 生產安全的農產品為當務之急。目前常用的重金屬鈍化修復劑有無機鈍化劑、有機鈍化劑、微生物鈍化劑和新型鈍化劑。零價納米鐵顆粒 (nZVI) 作為一種性能優越的還原劑和鈍化劑, 越來越廣泛地被應用在污染水體和土壤修復領域[8,9,10]。研究表明[10,11,12,13]nZVI能夠有效還原土壤Cr (Ⅵ) 。雖然有關nZVI在鉻污染土壤中的研究報道較多, 但涉及nZVI對抑制蔬菜富集重金屬的研究還較少。今采用nZVI對高、中、低污染土壤進行鈍化, 分析nZVI的投加量及最佳施用時間, 為nZVI在重金屬污染土壤中的合理使用提供依據。

  1 、材料與方法

  1.1、 供試材料

  供試土壤采集自溫州市甌海區藤橋鎮 (TQ) 和平陽縣水頭鎮 (ST) 皮革基地周邊的耕地農田。nZVI材料購買于上海允復納米科技有限公司。掃描電子顯微鏡 (SEM) 結果顯示, nZVI粒徑分布在60 nm~90 nm之間, 平均粒徑為80 nm, 已經發生團聚。X射線衍射儀 (XRD) 結果顯示, nZVI主要以單質鐵存在, 44.8°、65.6°峰為單質鐵, 部分被氧化, 25.8°峰為鐵氧化物[14]。

  1.2、 實驗設計

  將采集的4種污染土壤單獨混勻過20目篩。設置4個投加不同比例 (質量比) 的nZVI處理, 土壤總鉻:nZVI顆粒分別為1∶5、1∶10、1∶20、1∶40, 以不投加nZVI作為對照組 (CK) 。將各比例nZVI與污染土壤充分拌勻后每盆裝入1 kg混合土壤, 每次處理9個重復。供試青梗菜為“特選上海青” (Brassica rapa L.ssp.Chinensis L.) , 將種子放置在水中浸泡8 h后瀝干施于人工基質中, 每個盆中播撒5~8粒浸泡的種子, 放置在控光控溫控濕的溫室內進行育苗。待青梗菜長至三葉一心期時轉移至已投加nZVI顆粒的土壤盆中, 每盆移栽2株。將盆栽放置在大棚內培育, 分別在青梗菜的幼苗期 (30 d) 、快速生長期 (40 d) 和成熟期 (50 d) 收獲。同時取青梗菜近根系表面的細粒土壤, 裝入PE袋內混合, 作為根際土壤 (RS) 樣品。

零價納米鐵對青梗菜根系吸收土壤鉻的抑制作用

  1.3、 樣品處理及測定

  青梗菜采集后用去離子水清洗并分為根 (R) 、莖 (S) 、葉 (L) 3部分。根部在0.02 mol/L Na2-EDTA溶液中浸泡15 min, 除去根部表面吸附的重金屬, 再用去離子水反復沖洗3次, 用吸水紙吸干[15]。

  土壤樣品測定:將土壤樣品自然風干碾碎, 稱取0.200 0 g樣品置于聚四氟乙烯消解管中, 分別加入6 m L濃硝酸、2 m L氫氟酸和2 m L過氧化氫, 在微波消解儀上消解, 消解完畢用水定容至50 m L, 用火焰原子吸收分光光度法測定總鉻。

  植物樣品測定:將青梗菜根 (R) 、莖 (S) 、葉 (L) 在105℃下烘2 h, 再于75℃下烘至恒重后研磨。準確稱取0.200 0 g樣品置于聚四氟乙烯消解管中, 分別加入5 m L濃硝酸、2 m L氫氟酸和3 m L過氧化氫, 在微波消解儀上消解。消解結束后打開管蓋將其放置在電熱板上140℃消煮至近干, 將其取出加入蒸餾水沖洗并在25 m L比色管中定容。用石墨爐原子吸收分光光度法測定樣品中總鉻。

  1.4、 數據統計分析

  采用Excel 2003與Origin 9.1作常規數據計算并繪制圖形, 應用軟件IBM SPSS Statistics 22.0中的單因素方差分析做差異顯著性檢驗 (P<0.05) 。

  2 、結果與討論

  2.1、 土壤基本理化性質分析

  土壤中鉻主要以殘渣態、鐵錳氧化物結合態和有機結合態3種形式存在, 占總鉻質量的90%以上。土壤基本理化性質見表1, 其中EX為可交換態, CB為碳酸鹽結合態, OX為鐵錳氧化物結合態, OM為有機結合態, RES為殘渣態。

  2.2、 根際土壤 (RS) 總鉻測定結果分析

  各處理組不同采集時間根際土壤所測總鉻情況表明, 根際土壤的總鉻測定值相較于未種植蔬菜的原始土壤總鉻測定值呈現降低趨勢。

  4種供試土樣均呈弱酸性, 環境中有大量的H+, 能促進nZVI中的Fe0轉化為Fe2+, 有利于n Z-VI對Cr (Ⅵ) 的還原, 其后與土壤中的OH-反應, 生成Cr (OH) 3、Fe (OH) 3或以Cr (Ⅲ) -Fe (Ⅲ) 共沉淀的形式被吸附于nZVI表面并形成膜結構[13,16], 膜主要成分為CrxFe1-x (OH) 3或者CrxFe1-xOOH, 其溶解度遠低于Cr (OH) 3, 能顯著降低鉻在土壤中的遷移能力[17,18]。此外, 土壤是一個多組分的復雜體系, 對重金屬具有一定解吸能力[19]。隨著反應的進行, nZVI表面便會逐漸被一層氫氧化物覆蓋, 然而nZVI去除鉻主要是利用其反應活性位將Cr (Ⅵ) 吸附還原, 這就會影響到Cr (Ⅵ) 的去除。因此, 隨著時間的變化, 土壤總鉻含量并無明顯變化。土壤中鉻污染濃度的高低, 對nZVI的去除效果也有一定影響。在青梗菜成熟期收集的根際土壤與成長期和快速生長期相比有所上升, 可能與青梗菜體內總鉻含量變化有關。當重金屬濃度超過植物自身的忍耐限度時, 會在體內形成周密的耐受機制[20]。綜上所述, nZVI能夠抑制青梗菜根系對污染土壤中鉻的吸收。

  表1 土壤基本理化性質
表1 土壤基本理化性質

  2.3、 n ZVI對青梗菜體內總鉻含量的影響

  2.3.1、 可食用部分葉 (L) 總鉻測定結果分析

  各處理組不同采集時間青梗菜樣品的葉部鉻測定結果表明, 添加不同nZVI對于青梗菜葉部重金屬的富集影響是不同的。與對照組相比, 污染土壤投加nZVI種植青梗菜葉部總鉻含量總體呈現下降趨勢。對于青梗菜葉部鉻的積累量, 呈現出隨污染土壤總鉻含量增加而增大。不同時期采集青梗菜葉部的鉻含量也隨之變化, 多數情況下青梗菜在快速生長期和幼苗期中可食用部分葉總鉻含量比成熟期要高, 而經SPSS顯著性分析后發現, 3個不同時期青梗菜葉部中總鉻含量的變化無明顯顯著性差異 (P>0.05) 。植物體內一般都含有一定量的鉻, 在植物生長發育過程中, 通過根系和葉吸收外界環境中的鉻[21]。青梗菜葉部鉻是由其根系吸收污染土壤中鉻元素, 并通過木質部向莖葉部運輸, 經過一系列的生理生化過程, 在一些轉運體或螯合劑的作用下, 完成其在體內的積累和分布定位[22], 導致青梗菜在吸收土壤重金屬過程中雖有所減少, 但時間上未達到顯著性差異。隨著不同比例n ZVI的投加, 青梗菜葉部鉻含量相對減少, 經SPSS顯著性分析后發現, 在同一時期nZVI投加比對青梗菜葉中鉻含量的變化呈現明顯顯著性差異 (P<0.05) , 且在1∶20和1∶40時達到最佳, 與對照相比抑制可以達22%~79%不等。這說明nZVI投加對于鈍化土壤鉻有顯著影響, 證實Cr (Ⅲ) 在土壤中的穩定性。

  2.3.2、 可食用部分莖 (S) 總鉻測定結果分析

  各處理組3次不同采集時間蔬菜樣品的莖部總鉻測定結果表明, 4種污染土壤種植青梗菜莖部鉻富集情況基本一致, 與對照組相比, n ZVI投加所種植的青梗菜莖部總鉻測定值明顯減少。隨著nZVI投加比的增加, 不同時期莖部鉻富集也不盡相同, 經SPSS顯著性分析后發現, n ZVI投加比對青梗菜莖部富集沒有顯著性差異 (P>0.05) 。與對照組相比, 3個時期綜合來看, 經SPSS顯著性分析后發現nZVI投加比對青梗菜莖中鉻測定結果的變化呈現顯著性差異 (P<0.05) 。對于青梗菜莖部鉻的積累量, 呈現出隨著污染土壤總鉻含量增加而增加。隨著時間的增加, 雖然青梗菜莖中的總鉻含量也隨之變化, 但該變化并未發現明顯規律。說明nZVI能夠有效地抑制青梗菜莖部富集鉻, 與時間無關。通過比較發現葉部的鉻含量略少于莖部的鉻含量。

  2.3.3、 青梗菜根 (R) 中總鉻含量的影響

  各處理組3次不同采集時間蔬菜樣品的根部總鉻測定結果表明, 與對照組相比, 投加n ZVI的高中低污染土壤所種植的青梗菜根部總鉻含量顯著降低。在ST-A、ST-B、ST-C、TQ-A 4種污染土壤3個不同時期呈現最高減少量分別達到34%~50%、33%~38%、38%~48%、30%~61%。隨著nZVI投加比的增加, 經SPSS顯著性分析發現, 在不同采集時間, 同一nZVI投加比以1∶20和1∶40投加比的去除效果最為顯著 (P<0.05) 。

  根部總鉻含量也在隨時間增長而變化。經SPSS顯著性分析后發現, 在低濃度污染土壤中, 在同一nZVI投加比下, 青梗菜不同生長時期對青梗菜根中鉻含量的變化有顯著性差異 (P<0.05) 。其中, ST-A處理組中快速生長期根部總鉻含量比幼苗期升高, 而TQ-A處理組中快速生長期根部總鉻含量比幼苗期有所下降, 這可能是由于TQ-A有機質較高, 有機質高時會與土壤中的鉻發生螯合反應, 阻礙植物對鉻的吸收。在高中濃度污染土壤中, 3個采集批次之間, 青梗菜根部總鉻含量有變化而無顯著性差異。

  3、 結語

  青梗菜中鉻是由其根系木質部向莖葉部運輸, 在轉運體或螯合劑的作用下, 完成其在體內的積累和分布定位[20]。隨著青梗菜的生長, 根部發達, 在吸收土壤中營養素物質轉運到體內其他部位的同時, 對鉻的吸收轉運能力也會增強, 故大部分快速生長期采集的樣品中總鉻明顯升高。隨著鉻在青梗菜體內的逐漸積累, 在達到此生長期一較高濃度時, 其自身生理機制開始發揮作用, 使得青梗菜體內的鉻從地上部分又被轉運回根部而排至土壤中, 導致根際土中鉻含量上升, 又或是阻礙根部向其他部分轉運重金屬。此外, 青梗菜根部對土壤中物質的吸收是持續進行的, 在nZVI的作用下, 土壤中的Cr (Ⅵ) 逐漸被還原為Cr (Ⅲ) , 使得土壤鉻鐵錳氧化物結合態鉻含量增加, 為低生物利用性部分, 而可交換態、碳酸鹽結合態是容易被動植物吸收利用的形態, 鐵錳氧化物結合物態最終會轉化為更穩定的殘渣態形式, 其在自然環境中很難再被氧化, 表明納米鐵的加入降低了鉻的生物有效性[23], 從而抑制了根系對土壤鉻的吸收。

  nZVI能有效鈍化土壤鉻, 并抑制青梗菜根部對土壤鉻的吸收, 且以1∶20和1∶40的投加比例對抑制青梗菜吸收土壤鉻效果較好。隨著污染土壤鉻含量的增高, 青梗菜根、莖、葉中總鉻含量富集隨之增加。在同一濃度鉻污染土壤中, 青梗菜根的總鉻含量明顯高于莖葉的含量, 莖中總鉻含量則略微高于葉。由此可見, 納米鐵材料不僅能修復鉻污染土壤, 且在保障生產安全農作物方面具有一定意義。

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